"Неразумный ангел в танце с демоном" рассказывает историю демона по имени Акацу Масатору, который прибывает на Землю в поисках харизматичного лидера, способного возглавить его товарищей и помочь спасти мир демонов от угрозы со стороны ангелов. Его выбор падает на Лили Аманэ, которая, к его удивлению, оказывается ангелом с непростым характером, также ищущим союзников среди смертных. Аниме следует за их совместными приключениями, их взаимодействием в условиях конфликта между демонами и ангелами, а также их поиском союзников и своего места в этой новой реальности.